Production de H2 via le reformage sec du méthane en présence de Co/SiO2 modifié

Abstract

Un grand intérêt est accordé à la réaction de reformage du méthane: CH4 + CO2 = 2

CO + 2 H2, en gaz se synthèse, vu le rôle que peut jouer cette réaction dans la réduction des teneurs en méthane et en CO2 dans l‟atmosphère et dans la filière de production verte de l'hydrogène. Le CO2 et le CH4 ont de redoutables pouvoirs à capter la chaleur et plus il y a de CO2 dans l‟atmosphère, plus la température au sol augmente. De plus, la réaction CH4 + CO2 présente un avantage industriel appréciable, comparée à celles de vaporeformage (CH4 + H2O) et d‟oxydation partielle du méthane CH4 + O2), sachant que le gaz de synthèse obtenu donne un rapport H2/CO proche de l‟unité, valeur utilisée dans une multitude de procédés dans l‟industrie, pour la production de composés oxygénés ou encore pour la synthèse Fischer-Tropsch [1, 2].En dépit, de la large gamme de catalyseurs utilisée dans cette réaction la désactivation soit par dépôt de coke ou encore par frittage de la phase métallique et/ou du support [3], demeure toujours un problème majeur pour cette réaction.L‟ajout de MgO au catalyseur à base de cobalt [4] réduit nettement le dépôt de coke en fixant certaines espèces CO2 à la surface du catalyseur. Ces espèces en réagissant avec le carbone déposé augmentent la durée de vie des catalyseurs. Par ailleurs, sur le catalyseur de référence Co/SiO2[5], il a été démontré que l‟ajout de MgO ou La2O3 modifié remarquablement l‟activité et la stabilité de Co/SiO2 à 600°C. Une relation directe est établie entre les propriétés acido-basiques des catalyseurs, déterminées par microcalorimétrie ou par conversion de l‟isopropanol, et le dépôt de coke. Dans cette étude, nous voulons élucider l‟effet bénéfique de l‟ajout alcalino-terreux MgO, SrO ou BaO sur les propriétés catalytiques de Co/SiO2 en réaction de reformage du méthane par le dioxyde de méthane. Il est trouvé que l‟activité catalytique et la stabilité des catalyseurs dépendent étroitement des additifs MgO, SrO ou BaO. Ainsi, l‟ajout d‟oxyde alcalino- terreux au catalyseur de référence Co/SiO2 augmente remarquablement la résistance au cokage et contribue donc à la stabilité de ces catalyseurs en accélérant la gazéification du carbone à la surface du catalyseur